氮化碳催化剂研究获进展,中国科学院合肥物质

来源:http://www.020tL.com 作者:云顶集团简介 人气:152 发布时间:2019-09-23
摘要:该研究工作得到中科院前沿科学研究重点计划、国家自然科学基金、中国博士后基金、香港研究资助基金等的资助。 该工作获得国家自然科学基金委项目的资助。 图1. 黑磷氮化碳异质

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该研究工作得到中科院前沿科学研究重点计划、国家自然科学基金、中国博士后基金、香港研究资助基金等的资助。

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该工作获得国家自然科学基金委项目的资助。

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图1. 黑磷氮化碳异质结的制备过程示意图。

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科研人员还利用量子点和g-C3N4纳米片复合,构建了新型光-过硫酸盐催化体系。g-C3N4 纳米片本身是具有高光催化活性的可见光催化剂,Co3O4量子点大大扩展了材料的光响应范围,二者可通过能级匹配形成异质结构。在此基础上,科研人员提出了乙醇体系-低温热处理体系构建单/双金属氧化物量子点(Fe2O3, NiO, SnO2, CuO 等)的制备方法,通过改变金属前驱体,可以制备系列氧化物量子点/2D复合材料。可以预见,一方面这种新型Co3O4量子点/g-C3N4 纳米片0D/2D 复合光催化剂将为新型高性能异相催化剂的研究开辟新思路;另一方面所构建的不同氧化物量子点/2D复合材料也可以用于开发柔性超电、锂电器件和电催化分解水催化剂。

图1. 5 μm和 0.5 μm粒径的原始SiC、GCSP-L和GCSP-M粉末的SEM形貌;为原始SiC颗粒向GCSP衍化的示意图; 包覆两种不同层数石墨烯/SiC颗粒的Raman谱。

近日,中国科学院深圳先进技术研究院研究员喻学锋课题组在光催化剂低成本制备与应用领域取得新进展。相关工作“A Low-Cost Metal-Free Photocatalyst Based on Black Phosphorus”发表于化学材料刊物Advanced Science(DOI: 10.1002/advs.201801321)。论文共同第一作者是课题组博士后温敏和王佳宏,通讯作者是喻学锋。

该工作获得国家自然科学基金委项目的资助。

通过HMTA方法合成的CCNS催化剂产氢速率”2.7×104 μmol/g/h.

随着社会进步和生活水平不断提高,环境污染和能源短缺成为可持续发展的巨大障碍。破解这些障碍的解决方法包括光催化降解有机污染物和光催化裂解水制氢(将太阳能转化为化学能)的绿色环保能源再生方法。因此,探索和开发能同时实现上述两种功能,性能优异、物理化学性质稳定、制备工艺简单、绿色环保、成本低廉的光催化材料是材料科学家不懈努力的方向。经过近五十年的发展,光催化材料的发展日新月异。但其基本架构是贵金属负载在纳米半导体颗粒的纳米复合材料,如金属铂修饰的硫化镉纳米复合材料是性能优异的光催化材料代表。然而,这类材料含有贵金属和硫化物,有可能对环境带来新的问题。所以,发展无金属的高效催化剂成为该领域的研究热点。石墨烯因为其出色的导电性和透明性等优异性能而被选取替代贵金属作为高效助催化剂材料。而发现和制备不含任何金属的石墨烯/半导体纳米复合高效光催化材料更是业界的期盼。

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自然光照下Cu-FeOOH/CNNS催化剂降解有机染料实景图

为了构建高活性光芬顿催化体系,科研人员利用Cu掺杂FeOOH纳米簇促进了Fe3+/Fe2+的循环;纳米簇和g-C3N4纳米片的相互作用可以分散和稳定纳米簇,发挥纳米簇比表面积大、电子传输路径短的优势;同时与g-C3N4纳米片形成异质结,快速分离光生载流子,抑制光生电子-空穴的复合。根据上述研究,科研人员提出了纳米簇均相掺杂及其构建0D/2D异质结的优化策略,实现了异相催化剂的简易、可控、宏量制备。在水污染治理领域,异相催化剂催化降解展示出诱人的应用前景。

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基于SO4·-和·OH自由基的高级氧化技术,具有氧化能力强、水质适用范围广、矿化程度高等优势,已成为水污染治理领域的前沿热点课题之一。高效异相催化体系的构建是高级氧化技术的主要研究方向,其核心在于高性能异相催化剂的设计。近期,等离子体所李家星副研究员与济南大学张守伟博士、华北电力大学王祥科教授合作,围绕这一核心进行了系列研究工作,并取得重要进展。

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图2. 石墨烯自掺杂导致形成石墨烯/SiC异质结双极载流子转移通道的能带结构示意图。

新型二维半导体材料黑磷,具有带隙可调、吸收范围广、载流子迁移率高等特点,在能源与催化领域具有广阔的应用前景。并且,黑磷与石墨相氮化碳的复合可得到具有优异光催化性能的异质结催化剂。然而,当前该异质结的原料成本高、产率低,限制了其长远发展与应用。因此,开发高性能且低成本的黑磷基异质结催化剂具有重要的科学意义和应用价值。

科研人员还利用量子点和g-C3N4纳米片复合,构建了新型光-过硫酸盐催化体系。g-C3N4 纳米片本身是具有高光催化活性的可见光催化剂,Co3O4量子点大大扩展了材料的光响应范围,二者可通过能级匹配形成异质结构。在此基础上,科研人员提出了乙醇体系-低温热处理体系构建单/双金属氧化物量子点(Fe2O3, NiO, SnO2, CuO 等)的制备方法,通过改变金属前驱体,可以制备系列氧化物量子点/2D复合材料。可以预见,一方面这种新型Co3O4量子点/g-C3N4 纳米片0D/2D 复合光催化剂将为新型高性能异相催化剂的的研究开辟新思路;另一方面所构建的不同氧化物量子点/2D复合材料也可以用于开发柔性超电、锂电器件和电催化分解水催化剂。

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上述研究工作得到了国家自然科学基金委、科技部“973”项目和中国科学院的资助。

在该研究中,课题组以红磷和尿素为原料,采用工业上常用的球磨技术实现了黑磷及高性能黑磷/氮化碳异质结光催化剂的大规模制备,每克催化剂中黑磷的成本仅为0.016元。X-射线光电子能谱、固体核磁等数据显示黑磷与氮化碳通过形成化学键的方式结合成稳定的异质结。稳态及时间分辨光谱实验、光电实验、电化学阻抗谱等证明该黑磷/氮化碳异质结具有吸收范围广、电荷分离效率高、催化位点丰富等优点。利用该不含金属的异质结作催化剂,在可见光照射下,无需任何助催化剂的加入,产氢效率即可高达786 umol·h-1·g-1,也可实现染料的快速降解。课题组对光催化制氢和光催化降解染料过程中光生电子和空穴的光物理过程进行了详细的阐述,明确了反应发生的机制。并且,这种简单经济的大规模制备方法也可为其他异质结催化剂的构筑提供借鉴。

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中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室先进材料与结构分析实验室A02组(功能晶体研究与应用中心)的博士生芦伟和朱开兴在研究员郭丽伟和陈小龙的指导下,发展了基于SiC粉末制备石墨烯/SiC核壳异质结材料的方法。通过在真空条件下对微米尺寸的6H-SiC粉末进行高温退火处理,就可在SiC颗粒表面原位生长出完全包覆SiC颗粒的高质量石墨烯。通过控制生长工艺条件,就可有效调控石墨烯的层数。相继在2012年将制备的石墨烯/SiC异质结颗粒复合材料进行了降解有机污染物的研究,在2014年进行了光催化裂解水产氢的实验研究。研究发现包覆在SiC颗粒表面的石墨烯层数为4-9层时,该颗粒展示出最好的降解有机物能力和劈裂水产氢效率。0.5μm粒径的石墨烯/SiC复合颗粒降解有机物的效果比同样尺寸的原始SiC颗粒的效果提高7倍;而5 μm粒径复合颗粒的产氢效率达到472μmolg-1h-1,可与一些性能优异的纳米尺寸催化剂的产氢效果相比拟。突出的降解有机污染物和劈裂水产氢效率主要源于石墨烯与SiC形成的异质结颗粒具有双极的载流子转移通道。形成该双极通道的主要机制源于在同一个SiC颗粒表面的不同区域所生长石墨烯的费米能级不同,导致SiC与石墨烯的交界处形成不同的能带弯曲,从而导致两种光生载流子的高效分离和转移,促进了氧化还原反应的进行。这种双极载流子转移通道使该复合颗粒在即使没有牺牲剂的情况下也能在紫外光的辐照下产氢。相关的研究不仅为基于石墨烯的光催化研究提供了一种新思路,还开发出一种极具潜力的绿色、环保、稳定、低成本、高效的无金属光催化剂体系。该工作近期发表在Adv. Mater.上。

图2. 黑磷氮化碳异质结产氢机制图。

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相关成果分别以Ultrathin g-C3N4 nanosheets coupled with amorphous Cu-doped FeOOH nanoclusters as 2D-0D heterogeneous catalysts for water remediationStrongly Coupled g-C3N4 Nanosheets-Co3O4 Quantum Dots as 2D-0D Heterostructure Composite for Peroxymonosulfate Activation 为题,发表在Environ. Sci.: NanoSmall 上。

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相关成果分别以“Ultrathin g-C3N4 nanosheets coupled with amorphous Cu-doped FeOOH nanoclusters as 2D-0D heterogeneous catalysts for water remediation”和“Strongly Coupled g-C3N4 Nanosheets-Co3O4 Quantum Dots as 2D-0D Heterostructure Composite for Peroxymonosulfate Activation”为题,发表在《Environ. Sci.: Nano》和《Small》上。

基于SO4·-和·OH自由基的高级氧化技术,具有氧化能力强、水质适用范围广、矿化程度高等优势,已成为水污染治理领域的前沿热点课题之一。高效异相催化体系的构建是高级氧化技术的主要研究方向,其核心在于高性能异相催化剂的设计。近期,中国科学院合肥物质科学研究院等离子体物理研究所副研究员李家星与济南大学博士张守伟、华北电力大学教授王祥科合作,围绕这一核心进行了系列研究工作,并取得新进展。

自然光照下Cu-FeOOH/CNNS催化剂降解有机染料实景图

为了构建了高活性光芬顿催化体系,科研人员利用Cu掺杂FeOOH纳米簇促进了Fe3+/Fe2+的循环;纳米簇和g-C3N4纳米片的相互作用可以分散和稳定纳米簇,发挥纳米簇比表面积大、电子传输路径短的优势;同时与g-C3N4纳米片形成异质结,快速分离光生载流子,抑制光生电子-空穴的复合。根据上述研究,科研人员提出了纳米簇均相掺杂及其构建0D/2D异质结的优化策略,实现了异相催化剂的简易、可控、宏量制备。在水污染治理领域,异相催化剂催化降解展示出诱人的应用前景。

通过HMTA方法合成的CCNS催化剂产氢速率>2.7×104 μmol/g/h.

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